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木士春教授在非貴金屬電解水催化劑研究方面取得重要進展

發布:2020-05-09 18:11 來源:新材料研究所 字體:
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  近日,我校材料復合新技術國家重點實驗室木士春教授課題組聯合廣東佛山仙湖實驗室在非貴金屬電解水催化劑研究領域又取得重要進展,研究成果已在國際能源材料頂級刊物Advanced Energy Materials(10.1002/aenm.201903891)上在線發表。

  為了解決日益緊張的能源需求及環境惡化等問題,發展新型可再生能源勢在必行。其中,氫能源作為一種可持續且環境友好的新型能源,近年來受到了廣泛關注。電解水制氫以水為原料可實現在無碳排放的情況下的高質量產氫,具有操作簡單、氫氣純度高且綠色環保等優勢,被認為是最具前景的產氫技術之一。近幾年來,我校木士春教授課題組在電解水制氫催化劑的設計、構筑及電催化性能方面開展了大量的研究工作,已在J Am Chem Soc、Energy Environ Sci、Angew Chem Int Ed、Adv Energy Mater、Adv Funct Mater、Nano Energy、J Catal等國際權威期刊上發表50余篇SCI高質量論文。

  在眾多的催化劑中,Ni3S2材料因具有高電導率、獨特的電子結構和可控的多元化形貌,被認為是最有前景的非貴金屬電解水催化劑之一,但其稀疏的活性位點嚴重限制了其氫析出反應/氧析出反應(HER/OER)電催化活性。目前,提高電化學水分解催化活性的有效策略主要集中于金屬或非金屬摻雜、界面工程等,然而,不同策略的有機結合及協同優化卻很少被人們探討。對此,在前期研究基礎上,木士春教授課題組提出了一種新穎的自上而下策略,通過巧妙結合金屬摻雜和界面工程構筑了具有高催化活性的分級枝葉狀Mo-Ni3S2/NixPy/NF中空納米棒。首先,他們通過精確控制Mo摻雜優化Ni3S2的電子結構,并誘導Ni3S2納米片聚集成花狀團簇;再經部分磷化處理,Mo-Ni3S2花狀團簇與磷化物發生雜化,同時Mo-Ni3S2作為結構模板進一步融合生長,從而構筑出了分級枝葉狀Mo-Ni3S2/NixPy/NF中空納米棒。

  得益于優化的電子結構配置、獨特的分級枝葉狀中空納米棒結構以及豐富的異質界面,構筑的Mo-Ni3S2/NixPy/NF電極在1 M KOH溶液中呈現出了優異的HER/OER電催化活性和穩定性:對于氧析出反應(OER),僅需238 mV過電位即可達到50 mA cm-2的電流密度;而對于氫析出反應(HER),也僅需109 mV過電位可達到10 mA cm-2電流密度。更重要的是,當將其作為雙功能催化劑組裝成電解槽時,僅需1.46V的超低電壓就可以達到10 mA cm-2的電流密度,這是目前為止報道的最低水分解電壓值之一。此外,該催化劑還具有優異的穩定性和幾乎100%的法拉第產氫效率。密度泛函理論(DFT)計算結果進一步證實,該摻雜型異質結構可以協同優化吸附H*及含氧中間產物(OH*,O*,OOH*) 在HER和OER過程中的吉布斯自由能,從而加速電化學水分解的催化動力學。無疑,此項工作將為合理設計和研發具有高催化性能的廉價電極材料提供新的研究思路。

  論文第一作者為碩士研究生羅旭,作為共同通訊作者,武漢理工大學李能教授參與了部分理論計算工作,鄭州大學張佳楠教授也參與了部分實驗測試工作。該研究得到了國家自然科學基金(No.51672204)及國家重點研發計劃(No. 2016YFA0202603)等項目的支持。

  點擊鏈接閱讀原文:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201903891

  通訊員:熊遠祿 審稿人:羅小寒

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